近期，我校環境科學與工程學院（碳中和科學與技術學院）王傳義院士團隊朱云慶老師在多金屬氧簇自組裝機理及CO2高值化利用領域取得研究成果，在化學領域權威期刊Angewandte Chemie International Edition (IF: 16.6)上發表高水平論文。
【成果】基于多金屬氧簇的亞納米基元組裝
以亞納米尺度多面體為組裝基元，通過組裝可以獲得新穎且獨特的超結構，其中最關鍵的問題是如何構筑亞納米多面體。多金屬氧簇本身可以被視為一類亞納米多面體，已有的研究表明高對稱性多金屬氧簇趨向于各向同性自組裝，最終形成了球形黑莓結構。如何拓展基于亞納米多金屬氧簇的組裝結構的多樣性，仍然是非常具有挑戰性的難題。
近日，我校環境學院朱云慶老師與中科院寧波材料所何佩雷研究員、東北師范大學陳維超副教授等合作，以鈦取代的Keggin型多金屬氧簇為研究對象，通過非整比離子交換策略，調控了配體在多金屬氧簇表面的空間分布，構建了具有菱形十二面體結構的亞納米組裝基元，進一步在雙溶劑體系誘導其組裝，最終構筑了微米級的菱形十二面體超結構。該成果發表于化學領域頂級期刊Angewandte Chemie International Edition ，王田博士作為第一作者，朱云慶老師作為通訊作者。
【成果簡介】
首先，對鈦取代多金屬氧簇與四正丁基溴化銨進行了整比與非整比的離子交換。分子動力學模擬計算表明，整比離子交換后，得到的是無序結構的亞納米基元；而非整比離子交換后，可以獲得含溴離子的菱形十二面體亞納米基元。對于這兩種組裝基元，進一步通過雙溶劑體系誘導組裝后，分別得到了微米級的球形或菱形十二面體組裝體。通過非整比離子交換及組裝，實現了溴離子的引入，增強了路易斯酸堿性以及對二氧化碳的吸附。這使得該組裝體有望在無助催化劑的情況下催化二氧化碳與環氧化物的環加成反應。
最終，在無助催化劑的情況下，該微米尺度的菱形十二面體超結構對二氧化碳環加成表現出優異的催化性能，以及良好的循環穩定性。該工作通過調控表面配體的空間分布，實現了對組裝基元結構與對稱性的調控，為具有新穎性能的超結構的構筑提供了一種新策略。
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202314045
DOI: 10.1002/anie.202314045
新聞小貼士：
朱云慶，博士，副教授，博導。研究方向水污染控制工程和光/電催化技術與過程研究，主持國家重點研發計劃子課題、國家自然科學基金項目、陜西省重點研發計劃項目、浙江省重點研發計劃項目等國家級和省部級項目8項，企業委托研究項目8項。申請發明專利30余件，授權10余件，其中授權美國專利1件，已轉化專利技術6項。以第一作者或通訊作者在Angew. Chem.、Environ. Sci. Technol.、Appl. Catal. B: Environ.、J. Membr. Sci.、Chemosphere、Sci. Rep.等國內外期刊發表SCI論文40余篇，研究成果成功應用于中化集團污鹽深度處理項目，博天環境集團、維爾利環保集團等的重點水處理工程項目。應邀擔任Frontiers in Chemistry副主編、Chinese Chemical letters青年編委，并擔任Appl. Catal. B: Environ.、J. Hazard. Mater.、Chemical Engineering Journal、Applied Surface Science等十余個國際權威期刊審稿人。
（核稿：王念東 編輯：劉倩）
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